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Second Harmonic Generation: Probing Photochromic Interfaces and Ultrafast Charge Transfer Processes
Schulze, Michael

Main titleSecond Harmonic Generation: Probing Photochromic Interfaces and Ultrafast Charge Transfer Processes
Title variationsOptische Frequenzverdopplung zur Untersuchung photochromer Grenzflächen und ultraschneller Ladungstransferprozesse
Author(s)Schulze, Michael
Place of birth: Berlin, Deutschland
1. RefereeProf. Dr. Petra Tegeder
Further Referee(s)Prof. Dr. Martin Weinelt
KeywordsSHG; Molecular Switches; Azobenzene; Fulgimide, Self-Assembled Monolayers, SAM, Donor/Acceptor, D/A, P3HT, Charge Transfer
Classification (DDC)530 Physics
SummaryIm Rahmen dieser Arbeit wurde ein experimenteller Aufbau entwickelt und realisiert, welcher die intrinsische Grenzflächensensitivität des nichtlinear optischen (NLO) Effekts der Frequenzverdopplung (engl. second harmonic generation, SHG) ausnutzt, um funktionalisierte Oberflächen und funktionale Dünnschichten zu untersuchen. Im Speziellen wurde der Schaltzustand selbst-organisierter Monolagen (engl. self-assembled monolayers, SAMs) photochromer Azobenzole und Fulgimide erfolgreich ausgelesen und der Ladungstransfer (engl. charge transfer, CT) in der Elektronen-Donor/Akzeptor Heterostruktur (D/A) C60/P3HT konnte auf der Femtosekundenzeitskala beobachtet werden.
Hinsichtlich innovativer photonischer und optoelektronischer datenverarbeitender und -übermittelnder Mikroelektronik und Datenspeichermodule, bieten photochrome Oberflächen mit reversibel einstellbaren NLO Eigenschaften großes Potential. Die Anbindung photochromer Fulgimide und Azobenzole über SAMs an metallische beziehungsweise halbleitende Substrate, führt zu einer effzienten, lichtinduzierten Schaltbarkeit zwischen Zuständen mit substanziellen NLO Kontrasten. Polarisationtsaufgelöste SHG-Messungen ermöglichen die Identifikation eines Zusammenhangs zwischen den NLO Eigenschaften und dem Grad der Konjugation und der Orientierung des π-Elektronensystems und liefern damit Informationen über die Ausrichtung der Chromophore. Für die Fulgimide werden diese Ergebnisse von Dichtefunktional- und Strörungstheorie bestätigt. Des Weiteren hängt der NLO Kontrast von einem präzisen Verhältnis zwischen Chromophorfunktionalisierten und als Abstandhalter fungierenden Molekülen ab. Beginnend bei mittleren Packungsdichten wird eine zunehmende Unfähigkeit der Azobenzole zu isomerisieren beobachtet.
Die C60/P3HT-Heterostruktur wird hinsichtlich Dynamik und Energetik des ultraschnellen Ladungstransfers an der D/A-Grenzfläche untersucht. Die Reduzierung der Komplexität dieses prototypischen Systems zu einer einzelnen, wohldefinierten D/A-Grenzfläche maximiert zum Einen den Nutzen der intrinsischen SHG-Grenzflächensensitivität. Zum Anderen wird ein eindeutiges Verständnis der zugrundeliegenden CT-Mechanismen ermöglicht. Im Donor wird die ultraschnelle Entstehung und anschließende Thermalisierung 'heißer Exzitonen' beobachtet. In Gegenwart des Akzeptors wird zusätzlich ein CT-Zustand identifiziert, welcher für das D/A-System den dominierenden Relaxationsmechanismus darstellt. Bemerkenswert ist dabei die Korrelation zwischen steigender CT-Ausbeute und der überschüssigen Anregungsenergie.
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PDF-Datei von FUDISS_thesis_000000098841
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Number of pagesVIII, 144 S.
FU DepartmentDepartment of Physics
Year of publication2015
Document typeDoctoral thesis
Media type/FormatText
LanguageEnglish
Terms of use/Rights Nutzungsbedingungen
Date of defense2015-02-19
Created at2015-03-09 : 09:49:55
Last changed2015-03-09 : 12:30:58
 
Static URLhttp://edocs.fu-berlin.de/diss/receive/FUDISS_thesis_000000098841
NBNurn:nbn:de:kobv:188-fudissthesis000000098841-7
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